NPJ Flexible Electronics | 用于连接柔性电子材料的通用水凝胶粘合剂

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前言

关键要点

• 开发了干性水凝胶粘合剂，薄且高度透明，短时粘合性高达3.6MPa

• 该粘合剂同时具备生物相容性，并且可进行稳定集成应用

确保各种柔基电子元件稳定集成，以便在动态条件下可靠运行至关重要。然而，由于软电子元件的机械和化学性质不同，集成由聚合物、金属和水凝胶等各种材料组成的软电子元件带来了挑战。

本研究介绍了一种由聚乙烯醇和单宁酸多层 (d-HAPT) 制成的干水凝胶粘合剂，它通过水分衍生的链缠结集成软电子材料。d-HAPT 是一种薄 (~1 µm) 且高度透明 (可见光区域透射率超过 85%) 的粘合剂，可在短时间内 (<1 分钟) 显示出牢固的粘合力 (高达 3.6 MPa)。d-HAPT 在可穿戴设备中进行了集成应用，包括水凝胶触摸屏和应变传感器。此外，通过体内神经调节和心电图记录实验证明了 d-HAPT 在植入式电子设备中的应用潜力，同时确认了其体外和体内的生物相容性。预计d-HAPT将为集成软电子应用提供可靠的平台。

本研究由韩国科学技术院与延世大学的团队合作完成，详细内容于7月12日报道在了《npj·柔性电子》杂志。

通用 d-HAPT 在软电子器件中连接多种材料

a. 软电子设备的示意图，由软基板、电极、刚性电子器件和柔性互连器组成，它们使用 d-HAPT 通过干/干材料键合 (DD 键合) 和湿/干材料键合 (WD 键合) 集成在一起。

b. 通过DD键合将圆形 PDMS 圆盘拉伸到 Eco-flex 基板上，应变超过 350% 而不会脱落。

c. 通过WD 键合将离子导电水凝胶和不锈钢 (SS) 牢固地键合到发光二极管 (LED) 上，拉伸超过 200%。

d-HAPT的制备过程及其表征

a. d-HAPT 制造工艺及其机理的示意图。

b. 每层d-HAPT 涂层的 ATR-FTIR 光谱波数范围为 3800 至 2800 cm-1。

c. 涂在玻璃上的 d-HAPT 的侧面图。

d. 涂在玻璃上的 d-HAPT 的激光共聚焦显微镜图像（比例尺：1 µm）。

e. 涂在玻璃上的 d-HAPT 的 2D 和 3D AFM 图像。

f. 喷涂和刷涂 d-HAPT 的 SEM 图像和激光共聚焦显微镜图像（比例尺：5 µm）。g. 划格试验示意图和划格试验后涂在玻璃和 TPU 上的 d-HAPT 的光学图像（比例尺：2 mm）。

h. 裸玻璃、PVA/TA混合溶液镀膜玻璃、d-HAPT镀膜玻璃在波长范围300~900nm的透射率及其在印刷色相环上的光学图像。

DD粘合机理及粘合耐久性

a. 通过 DD 键合粘合的两种干燥基材的示意图。

b. 使用d-HAPT 集成的 PDMS 基材的光学图像。

c. 粘合的 PDMS 基材的侧面SEM 图像（比例尺：2 µm）。

d. 通过粘合两种相同基材制成的样品的搭接剪切试验示意图。

e. d-HAPT 在金属基材（包括 SS、铝和铜基材）上的键合强度。误差线表示标准差（n = 4）。

f. 承受20 kg 剪切应力的 SS 基材的光学图像。

g. d -HAPT 在聚合物基材（包括聚酰亚胺、丙烯酸、聚丙烯和 PDMS 基材）上的键合强度。误差线表示标准差（n = 4）。

h. 通过d-HAPT 重叠的 PDMS 的光学图像以及施加剪切应力后形成的断裂。

i. 通过粘合两种不同基材制成的样品的搭接剪切试验示意图。

j. 与各种金属和聚合物基材组合连接的样品的键合强度。误差线表示标准偏差（n = 4）。

k. 因剪切应力而断裂的 TPU/Eco-flex 样品的顶视图和侧面图。

l. 基于三个条件（厚度、粘合强度和粘合时间）对 d-HAPT 与用于粘合可拉伸材料的其他粘合剂进行比较。

WD粘合机理和粘合耐久性

a. 水凝胶干性基底之间的 WD 粘合示意图。

b. 水凝胶（PAAm-Alginate）附着在 d-HAPT 涂层的 eco-flex 上，承受了广泛的拉伸应力而不会脱粘。

c. 附着在未使用 d-HAPT 的 eco-flex 上的水凝胶在应变运动过程中分层。

d. 夹在两个相同基底之间的水凝胶的搭接剪切试验示意图。

e. 附着在PDMS、PI 和 SS 上的 PVA-TA、PVA 和 PAAm-Alginate 水凝胶上的 WD 粘合强度。误差线表示标准偏差（n = 3）。

f. 附着在各种干性基底（PDMS、Pi 和 SS）上的 PAAm-Alginate 水凝胶的搭接剪切试验结果显示，无论材料如何，粘合强度都均匀。

g. 通过d-HAPT 集成的可拉伸水凝胶电路的结构，以及其在拉伸运动时的粘附稳定性的展示（比例尺：1 厘米）。

可穿戴电子集成应用

a. 使用 d-HAPT 集成的可穿戴触摸屏示意图。

b. 具有四点感应的可穿戴触摸屏的工作原理。

c. 接触时每个点的电流测量数据。

d~e. 通过可穿戴触摸屏进行 ( d ) 画字母和 ( e ) 玩视频游戏的操作。

f. 使用 d-HAPT 制造的环形应变传感器示意图，可感知人体关节不同范围的运动。

g~i. 测量 ( g ) 手指、( h ) 手腕和 ( i ) 肘部关节运动后的电阻变化。

j. 电阻随弯曲角度而变化。

k. 环形应变传感器在重复弯曲变形时的稳定性表明，电阻变化可忽略不计，多次拉伸后不会脱粘。

l. 双传感器的示意图和光学图像（比例尺：4 毫米）。

m. 施加温度后测量电阻变化。黄色区域表示温度传感器根据与热源距离变化的响应。

n. 测量压力下的电容变化。

d-HAPT 与可植入生物电子设备应用的生物相容性

a. d-HAPT 涂层 PI 膜体外细胞生物相容性测试示意图。

b. 裸露的聚酰亚胺 (PI) 膜和涂层 PI 膜上的 NIH3T3 细胞活/死染色的荧光显微镜图像（比例尺：100 µm）和统计分析。数据显示为平均值与标准差（n = 3），非配对 t 检验（*p < 0.05、**p < 0.01、***p < 0.001和 ****p < 0.0001）。ns，不显著。

c. TRITC 鬼笔环肽对裸露的 PI 和涂层 PI膜上的 NIH3T3 细胞染色的荧光显微镜图像以及细胞形态的静态分析。数据以平均值加标准差的形式显示（n = 5），非配对 t 检验（*p < 0.05、**p < 0.01、***p < 0.001和****p < 0.0001 ）。ns，不显著。

d. d-HAPT 涂层 PDMS 薄膜体内测试示意图。

e. 植入该设备的小鼠背部的光学图像。

f. 皮下植入后 7 天的组织学图像，用苏木精和伊红(H&E)、甲苯胺蓝 (TB) 和马松三色 (MT) 染色（比例尺：50 µm）。

g. 在植入前和植入后 7 天测量血清天冬氨酸氨基转移酶 (AST) 和丙氨酸氨基转移酶 (ALT) 水平。数据以平均值加标准差的形式显示，（n = 3）。

h. 可植入生物电子设备应用的示意图。

i. 植入式装置弯曲和拉伸的光学图像（比例尺：5 毫米）。

j. 植入式装置刺激坐骨神经的光学图像。

k. 腿部移动角度和不同刺激电流下的光学图像（n = 3）。

l. 植入式装置监测体内心电图的光学图像（比例尺：1 厘米）。

m. 使用植入式装置进行心电图监测。

结论

软电子器件中使用的材料之间存在化学和机械不匹配，阻碍了使用传统粘合剂对这些材料进行即时和稳定的粘合。

在这项研究中，作者介绍了一种简单而有效的干水凝胶粘合剂，它具有生物相容性和柔软性，可以为软电子粘合策略带来范式转变。作为一种有前途的即时粘合各种软电子材料的策略，d-HAPT 可以稳固地连接它们，无论材料的类型和形状是干的还是湿的。亚微米 d-HAPT 表现出优异的均匀性、透明度和机械稳定性。它的吸水膨胀特性使粘合剂的聚合物链缠结在吸收水分后能够牢固地粘合各种材料。使用 d-HAPT 制造了水凝胶触摸屏和应变传感器，证明了可穿戴软电子产品的适用性。d-HAPT 在体外和体内实验中也表现出了出色的生物相容性。使用集成 d-HAPT 的植入式软电子设备成功地对坐骨神经进行了神经调节并记录了心电图信号。

总体而言，d-HAPT 出色的机械稳定性、柔软度和生物相容性为将水凝胶粘合剂应用于从可穿戴到可植入生物医学工程的广泛应用提供了一种有希望的方法。

▼参考资料

Jo, Y., Lee, Y., Heo, J.H. et al. Universal hydrogel adhesives with robust chain entanglement for bridging soft electronic materials. npj Flex Electron 8, 39 (2024). https://doi.org/10.1038/s41528-024-00327-x.

*本文仅分享医疗科技前沿进展，不代表平台利益。如涉及版权问题，请联系我们删除。

END

编译 | 刘帅

来源 | npj flexible electronics

审核 | 医工学人

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